Após a sua dessacralização, o edifício conheceu diversas funções, sendo utilizado como armazém de ferragens, esquadra de polícia, armazém de canalizações, estação de bombeiros e mesmo como casa funerária.
Classificado como Monumento Nacional desde Outubro de 1921, no início da década de 1920 o imóvel foi adaptado às funções de café-restaurante, por iniciativa dos empresários Adriano Ferreira da Cunha, Adriano Viegas da Cunha Lucas e Mário Pais. Com uma nova fachada em estilo neo-manuelino, o projeto foi assinado pelo arquitecto Jaime Inácio dos Santos. A inauguração do Café Santa Cruz ocorreu a 8 de Maio de 1923.
Em 2002 teve lugar uma renovação do espaço, com projeto dos arquitetos Luísa Marques e Miguel Pedreiro. A intervenção procurou clarificar e potenciar a utilização deste espaço, de qualidades arquitectónicas invulgares, como pólo cultural privilegiado da cidade de Coimbra.
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